Вторая половина 60-х оказалась для Папанова не менее насыщенной ролями в кино, чем предыдущая. Причем роли ему доставались в фильмах, разных по своему жанру. Перечислю их все: «Иду на грозу» (1966; профессор Аникеев), «В городе С.» (1967; главная роль - Дмитрий Саввич Мальцев или Ионыч), «Веселые расплюевские дни» (Максим Вараввин), «Золотой теленок» (Васисуалий Лоханкин; роль не вошла в окончательный вариант фильма), «Служили два товарища» (командир полка), т/ф «В тринадцатом часу» (главная роль - Овинный) (все - 1968), «Возмездие» (генерал Федор Федорович Серпилин), «Виринея» (священник Савелий Магара), т/ф «Семь стариков и одна девушка» (юрисконсульт), «Бриллиантовая рука» (1969; Лелик).

Из всех перечисленных ролей самой популярной суждено было стать последней. В «Бриллиантовой руке», которую снял астрологический «родственник» Папанова Леонид Гайдай (30 января 1923 года, Водолей-Собака), герой нашего рассказа сыграл туповатотго, но чрезвычайно активного жулика-контрабандиста Лелика (этот персонаж чем-то напоминал Сокола-Кружкина из «Берегись автомобиля»). В напарниках у Лелика был более молодой пройдоха Гена Казодоев по кличке Граф в исполнении Андрея Миронова, с которым Папанов не только работал в одном театре, но уже составлял прекрасный актерский дуэт в том же фильме «Берегись автомобиля».

Эта комедия стала лидером проката 1969 года, собрав 76,7 млн. зрителей.

Дополнительным видом деятельности, приносящим Папанову не меньшую славу, было участие в дубляже мультипликационных фильмов. Свои первые роли там актер озвучил в 1960 году - это были: мультфильмы «Машенька и медведь» и «Про козла». Затем он принимал участие в озвучании таких мультфильмов, как «Рики-Тики-Тави» (1966), «Маугли» (1967), «Чуня» (1968) и др.